De este tesoro se exponen en el museo seis coronas y cinco cruces de oro con piedras preciosas, perlas y cristal tallado. Fue escondido dentro de dos fosas cerca de Guadamur (Toledo). La pieza más destacada es la corona de Recesvinto, en la que las letras colgantes en oro forman su nombre. Es, además, la de mayor tamaño y la más suntuosa. Todos los objetos que forman el tesoro, excepto la técnicamente exquisita cruz pectoral, de origen bizantino, fueron fabricados en los talleres áulicos de la capital toledana durante el siglo VII. Las coronas no eran objetos de uso regio, ya que los reyes visigodos no eran coronados, sino ungidos con óleo. Son en realidad ofrendas votivas realizadas por los reyes y, en ocasiones, por otros personajes de alto rango civil o eclesiástico, a las principales basílicas. Allí, engalanaban lugares especialmente relevantes, como el altar o los sepulcros de los santos a los que se rendía culto. Estos ricos objetos son el testimonio de la alianza establecida entre la Monarquía y la Iglesia, la corona y la cruz, como forma de legitimizar mutuamente su poder.